1929年，陈孟熙调到淞沪警备司令部工作，成为刘存厚在上海的全权代表。有一次，陈毅在上海执行任务，为了掩护他的工作，陈孟熙亲自出面，给陈毅当“门神”。陈毅在上海待了两个月时间，其间国民党上海党部组织部长冷欣邀请陈孟熙下馆子，陈毅还一同前去，不过，冷欣并不知道陈毅的中共党员身份，几人在席间谈笑自如。

此后，陈孟熙曾进入陆军大学特别班深造，抗战爆发后，他被调回四川担任团长。1937年年底，陈孟熙随部出川抗日，后率部驻扎于安徽歙县一带。1938年，陈孟熙听说陈毅在瑶里改编部队，亲自赶到瑶里，参加了红军改编和抗日誓师大会。此后，陈孟熙和陈毅一同前往景德镇，当天晚上又一起看了一场戏，临别时，陈毅说道：“大哥，父母年纪都大了，无人赡养，你还是回四川照顾双亲吧！”

不久之后，陈孟熙从景德镇回到南昌，后因劳累过度住院，项英和陈毅亲自到医院看望，分别时，项英介绍陈孟熙到长沙陆军大学深造，陈孟熙把一把手枪和一百发子弹送给陈毅。不过，让陈孟熙没有想到的是，两兄弟这一别，再见面竟是13年之后。

此后，陈孟熙先是进入长沙陆军大学学习，后来又辍学回乡，很长时间没有担任任何职务。后来国民党四川省政府委任陈孟熙为西昌禁烟专员，起初陈孟熙非常热心，在西昌发起了禁烟运动，坚决执行禁烟政策，然而他这一来却动了某些官员的利益，于是这些官员联合起来排挤陈孟熙，陈孟熙对国民党失望透顶，索性辞官回乡，不问政事。

皖南事变之后，陈孟熙听说新四军军部被围攻，到处打听陈毅的消息，后来得知陈毅出任新四军代军长，陈孟熙这才放下心来。解放战争时期，陈孟熙秘密与中共取得联系，后来出任国民党川西师管区少将副司令，策反了不少的国军将领。1949年，陈孟熙率领部队在四川乐山起义，投入到中共麾下。建国之后，陈毅特地将胞兄陈孟熙调到上海工作，两兄弟时隔13年之后再聚首。

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